吕碧城终身未婚，后逐渐开始对宗教发生兴趣。民国初年，吕碧城在北京见过天台宗高僧谛闲，若有所悟。不过吕碧城真正开始信佛，根据她自己的记叙，是在1929年前后。当时吕碧城旅居英国伦敦，友人孙夫人偶然在街头“捡得印光法师之传单，及聂云台君之佛学小册”，孙夫人对此不屑一顾:“当这时代，谁还要信这东西！”但吕碧城立刻说:“我要！”“遂取而藏之，遵印光法师之教，每晨持诵弥尊圣号十声，即所谓十念法。此为学佛之始。”

　　吕碧城信佛后，守五戒，茹素，不再肉食，而且大力宣传动物保护。1929年，她接受国际保护动物会的邀请，代表中国出席国际保护动物会在维也纳召开的会议，大力提倡素食，“护生戒杀”。1930年，吕碧城正式皈依三宝，成为在家居士，法名曼智。

　　1939年，第二次世界大战爆发，欧洲的硝烟比中国更浓。吕碧城由瑞士返回香港，先是住在香港山光道自购的一所房子中，后搬入东莲觉苑，1943年1月24日在香港九龙孤独辞世，享年61岁。遗命不留尸骨，火化成灰后将骨灰和面为丸，投于南中国海。